近日,ACS分析化学国际权威刊物Analytical Chemistry(IF: 6.986, Clarivate Chemistry-Analytical ranking:8/83)在线刊登了题为“Rotating the C−N Bond in a Coumarin−Pyridine-Based Sensor for Pattern Recognition of Versatile Metal Ions”的研究论文,我院化学系2021届本科生曹芝瑗为第一作者,丁煜宾副教授为通讯作者。
检测环境和动植物体内金属离子的种类和含量对于避免重金属毒害、认知特定金属离子的生物学功能具有重要的意义。如何实现对多种金属离子的快速同步定量检测是该领域的一项难题。由于原子吸收光谱和电感耦合等离子体质谱等设备价格高、不具便携性、不能原位检测、且对样品有损等原因,发展基于模式识别原理的阵列传感器用于检测多种金属离子成为该领域的研究热点。然而,阵列传感器的工作原理要求设计数个具有交叉响应的传感单元,这个内在要求大大增加了其设计难度和制造成本。在本工作中,我们设计合成了一个基于激发态分子内质子转移和分子内电荷转移双重光物理传感机制的新型香豆素-吡啶荧光受体分子X1,该分子具有显著的溶剂导向荧光特性,并且可以巧妙地通过香豆素和吡啶骨架之间C-N键的旋转实现多种不同金属离子配位模式的转换。基于单一X1分子所构建的荧光阵列传感器X1SA能够实现对共20种碱金属、碱土金属和过渡金属离子的准确识别和快速定量检测,能够准确地鉴别血样中的亚铁离子、铁离子及其混合物,为研究铁元素载氧和通过芬顿反应产生活性氧等生物学功能的工作机制提供了技术支持。以上结果表明,通过合理的分子设计,构建基于单个有机小分子的低成本、高效能荧光阵列传感器用于复杂体系中多种金属离子的同步定量检测具有非常光明的发展前景。
值得指出的是,本论文是化学系2021届毕业生曹芝瑗同学本科毕业论文第三章“旋转香豆素-吡啶分子中的C-N键用于金属离子模式识别”的研究内容,也是在其毕业论文第二章“溶剂导向的香豆素-吡啶荧光阵列传感器”工作基础上取得的进一步突破(第二章对应论文:Sensors and Actuators B: Chemical, 2020, 310, 127855.,IF: 7.460,Clarivate Chemistry-Analytical ranking:7/83,第一作者:曹芝瑗,通讯作者:丁煜宾副教授;申请并授权国家发明专利:一种香豆素荧光阵列传感器及其制备方法和应用,ZL201910966995X)。通过C-N键旋转策略的引入,新的阵列传感器在检测金属离子种类数量和灵敏度上均有显著的提升。两个工作的相关实验均由曹芝瑗同学利用课余时间历时2年多独立完成,实验室其他同学在仪器使用等方面给予了帮助。
以上两篇文章链接:
Sensors and Actuators B: Chemical 2020
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0925400520302021
Analytical Chemistry 2021
https://doi.org/10.1021/acs.analchem.1c03302